장민 교수 연구팀(환경공학과), 수중 난분해성 미량유기오염물질의 제거를 위한

광촉매 합성법 개발 및 그 기작 연구

- Journal of Hazardous Materials(JCR IF: 10.588 및 JCR ranking: 3.6 %) 과학전문지 게재 -

<사진 좌측부터 : 종초은 연구교수, 장민 교수 및 김혜성 연구원>

본교 장민 교수 연구팀(환경공학과 )은 환경공학과 김혜성 연구원(제 1저자)의 주도로 나노막대 형태의 질화탄소(nanorod shaped carbon nitride, 이하 NCN)를 개발하였으며 그 기작을 연구했다. NCN은 400 nm LED 광 조사 하에서 기존의 질화탄소(bulk-type carbon nitride, 이하 BCN)에 비해 높은 광촉매적 미량유기오염물질 제거 성능을 보였다.

지난 수십 년 동안 광촉매는 환경오염 문제의 해결과 에너지 생산 등을 위한 고도 산화 공법으로서 주목받아 광범위한 분야에서 연구되어 왔다. 본 연구진은 간단한 제작 방법과 무금속성으로 인한 친환경성 등으로 인해서 많은 연구자들의 관심을 받아온 BCN의 표면 형태를 변경하기 위해 이의 전구체인 멜라민을 에탄올과 질산을 이용하여 처리하였다. 이를 통해 제작된 NCN은 나노막대 형태를 보였으며 BCN에 비해 4.43 배 이상의 높은 비표면적을 보였다.

본 연구진은 NCN의 광촉매적 반응 기작을 밝히기 위해 다양한 물리화학적, 광학적 및 전기화학적 분석을 수행하였으며, 이를 통해 NCN 표면 위의 전하 매개 구역의 존재를 추론하였다. 일반적으로 광촉매 내의 전하 분리가 촉진될 때 광촉매의 성능이 향상되며 이 경우 물질에서 높은 광전류 밀도와 낮은 전하 이동 저항이 관찰된다. 그러나 NCN은 BCN에 비해 높은 광촉매 성능을 보였음에도 낮은 광전류 밀도와 높은 전하 이동 저항이 관찰되었다. 이를 표면 분석 결과와 연관하였을 때 NCN 위에 존재하는 높은 C=O와 NHX결합이 각각 전자와 정공을 매개하여 전하의 분리 능력을 향상시켰으며, 최종적으로 전하의 전반적인 이동성은 감소하나 이를 통해 그 반응 가능성을 높였음이 추론되었다. 이러한 기작은 NCN 위에서 특별히 일중항 산소(1O2)의 생성 능력을 향상시켰다. 일중항 산소는 환경 정화, 화학 물질의 선택적인 변환 및 광화학 치료 등의 분야에서 주요한 활성 산소 종으로서 보고되고 있다.

연구 결과 NCN은 BCN에 비하여 2가지의 수중 미량유기오염물질(atrazine 및 sulfamethoxazole)을 효과적으로 제거했다. 이러한 결과는 배치 실험 뿐만 아니라 슬러리 반응기를 이용한 연속 흐름 실험에서도 동일하게 나타났다. 미량유기오염물질 제거 실험 시 서울특별시의 실제 폐수처리장 유출수를 배경 용액으로 사용하여 높은 현장 적용 가능성을 확인하였다. 본 연구는 질화탄소의 수중 내 미량유기오염물질 제거 성능의 향상을 위한 손쉬운 전략을 제시함과 동시에 광촉매의 반응 기작에 대한 새로운 통찰을 제시했다.

난분해성 미량유기오염물질의 처리 문제는 세계적으로 꾸준히 큰 관심을 받고 있다. 장민 교수와 그 연구팀은 이번 연구와 같이 반응 효율이 높은 촉매의 제작과 그의 심도 깊은 통찰 뿐만 아니라 이의 현장 적용 확대를 위한 다양한 연구를 주도적으로 진행하고 있으며, 2021년 이후 Chemical Engineering Journal(JCR IF: 13.273 및 JCR ranking: 2.8 %), Water research(JCR IF: 11.236 및 JCR ranking: 2.0 %), Journal of Hazardous Materials(JCR IF: 10.588 및 JCR ranking: 3.6 %), Journal of Cleaner Production(JCR IF: 9.297 및 JCR ranking: 6.6 %) 및 Chemosphere (JCR IF: 7.086 및 JCR ranking: 10.9 %) 등의 우수한 SCI급 논문을 지속적으로 출간하고 있다.

<본 연구의 개략도>

한편 본 연구는 한국연구재단의 지원으로 수행되었으며 연구 결과는 ‘Insight into the role of charge carrier mediation zone for singlet oxygen production over rod-shape graphitic carbon nitride: Batch and continuous-flow reactor’이라는 이름으로 Journal of Hazardous Materials에 온라인 판으로 개제되어 있다